在材料科学和工程领域，研究置换式固溶体对于设计和优化金属材料及其他合金的性能至关重要。中国科学院过程工程研究所的杨军研究员课题组开展了一项关于铂（Pt）纳米颗粒的磷酸化研究，利用三正辛基膦（TOP）对预先形成的Pt纳米颗粒进行处理，成功形成了Pt-P置换式固溶体。这一研究不仅为催化剂的成本和活性问题提供了解决方案，还深入探讨了金属与非金属元素在固溶体形成中的相互作用。
#### 研究背景
铂作为一种重要的催化剂，广泛应用于电化学反应中。然而，其高成本和活性不足限制了其应用范围。通过掺杂非金属元素，如磷（P），可以有效改善铂的催化性能。尽管金属与非金属在原子尺寸、晶体结构和电负性等方面存在显著差异，形成间隙固溶体的难度较大，但Pt-P体系的研究表明，这种替代反应在某些条件下是可行的，且不违反休姆-罗瑟里规则。
#### 实验方法
研究团队在十八烯和油胺的混合溶剂中制备了虫子状Pt纳米颗粒，随后在高温下用TOP进行磷化处理。通过透射电子显微镜（TEM）观察，研究人员发现磷化反应显著改变了颗粒的形貌，形成了直径约为4.8 nm的完全球形置换式固溶体。
#### 结果与讨论
实验结果表明，磷化后的Pt-P固溶体可通过多种表征手段得到验证。理论计算显示，若固溶体保持稳定的面心立方结构，P的掺杂上限约为10%，与实验观察一致。这一现象可以通过材料科学的基础理论解释：由于P原子与Pt原子之间的尺寸差异，P原子的替代会导致晶格畸变，进而增加系统的内能。尽管P的掺杂会增加系统的状态数，导致熵增，但在较低温度下，内能的增加主导了系统的自由能变化，因此P的掺杂存在上限。
本研究揭示了Pt-P置换式固溶体的形成机制，并为铂催化剂的性能优化提供了新的思路。研究成果发表在《Small》期刊上，得到了国家自然科学基金的支持。这一工作不仅推动了金属与非金属固溶体的研究，也为今后在催化领域的应用提供了理论基础和实验依据。
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